以凝膠為代表的軟材料，由于其優(yōu)異的抗拉伸性能、高韌性以及易于加工等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于生物工程、柔性電子和軟機(jī)器人等領(lǐng)域。近些年的研究已發(fā)現(xiàn)，預(yù)損傷將會(huì)一定程度地提高DN水凝膠的斷裂能，但目前仍然缺乏對(duì)DN水凝膠預(yù)損傷的系統(tǒng)控制和預(yù)損傷對(duì)DN水凝膠斷裂能影響的研究。基于此，北海道大學(xué)的Gong JianPing教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)純剪切實(shí)驗(yàn)以及單邊缺口拉伸實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)地控制了DN水凝膠的預(yù)損傷程度，揭示了預(yù)損傷對(duì)DN水凝膠裂紋萌生的影響。

       為了系統(tǒng)地控制DN水凝膠的預(yù)損傷程度，本文首先通過(guò)對(duì)無(wú)缺口的DN水凝膠施加不同程度的預(yù)拉伸，誘導(dǎo)DN水凝膠的脆性第一網(wǎng)絡(luò)出現(xiàn)不同程度的內(nèi)部損傷，如圖1A所示。然后，通過(guò)滯回曲線(xiàn)面積Uhys量化DN水凝膠的損傷程度，如圖1B所示。可以看到，當(dāng)λmax(施加的伸長(zhǎng))<λpre(預(yù)伸長(zhǎng))時(shí)，DN水凝膠的加卸載曲線(xiàn)重疊。當(dāng)λmax>λpre時(shí)，DN水凝膠發(fā)生內(nèi)部損傷，加卸載曲線(xiàn)出現(xiàn)滯后。 

圖1  (A)預(yù)拉伸誘導(dǎo)DN水凝膠內(nèi)部損傷的實(shí)驗(yàn)示意圖，(B) DN水凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)

      通過(guò)單邊缺口拉伸實(shí)驗(yàn)研究預(yù)損傷對(duì)DN水凝膠中裂紋萌生的影響，同時(shí)采用如圖2A所示的實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行實(shí)時(shí)雙折射成像，用以捕捉DN水凝膠的裂紋擴(kuò)展行為并量化裂紋端前的損傷區(qū)。作者根據(jù)λpre(預(yù)伸長(zhǎng))與λy(屈服伸長(zhǎng))的關(guān)系，將DN水凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)分成如圖2B-C所示的兩種階段。階段1(λpre<λy)：脆性第一網(wǎng)絡(luò)仍具有連續(xù)結(jié)構(gòu)，起到主要承載的作用。階段2(λpre>λy)：脆性第一網(wǎng)絡(luò)被破壞成不連續(xù)的片段，柔性第二網(wǎng)絡(luò)起到主要承擔(dān)載荷的作用。為了更好地研究DN水凝膠在斷裂過(guò)程中的能量耗散機(jī)制，作者將表觀斷裂能Γc分成兩個(gè)部分：Γbulk為DN水凝膠中遠(yuǎn)離裂紋端區(qū)域的脆性第一網(wǎng)絡(luò)損傷所耗散的能量，Γtip為裂紋端附近的斷裂過(guò)程區(qū)中消耗的能量，如圖3所示。可以看到在整個(gè)階段中Γbulk顯著降低直至為零，而Γtip階段2中顯著上升。作者分析其可能的原因有兩種：其一為在較大的預(yù)拉伸下，DN水凝膠會(huì)發(fā)生軟化，增強(qiáng)了材料抵抗裂紋擴(kuò)展的能力。其二為當(dāng)預(yù)拉伸大于臨界拉伸時(shí)，被破壞成不連續(xù)片段的脆性第一網(wǎng)絡(luò)作為滑動(dòng)交聯(lián)，緩解了裂紋端的應(yīng)力集中。

      該工作通過(guò)純剪切實(shí)驗(yàn)以及單邊缺口拉伸實(shí)驗(yàn)，揭示了預(yù)損傷對(duì)DN水凝膠裂紋萌生的影響。發(fā)現(xiàn)DN水凝膠的斷裂能與脆性網(wǎng)絡(luò)的預(yù)損傷程度強(qiáng)相關(guān)，斷裂能的增加可能源于脆性網(wǎng)絡(luò)斷裂所釋放的可拉伸鏈的增韌作用。后續(xù)可借鑒該工作，使用雙折射成像等微觀表征技術(shù)研究彈性體材料在斷裂過(guò)程中微觀結(jié)構(gòu)的演化規(guī)律，輔助分析彈性體材料斷裂過(guò)程中的能量耗散機(jī)制。

圖2 預(yù)拉伸對(duì)DN水凝膠裂紋萌生的影響。(A)實(shí)時(shí)雙折射成像示意圖，(B)應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)，(C)臨界拉伸-預(yù)拉伸曲線(xiàn)

圖3 DN水凝膠在裂紋萌生時(shí)的斷裂能

相關(guān)論文以“Effect of Predamage on the Fracture Energy of Double-Network Hydrogels"為題發(fā)表在《ACS Macro Lett》。